Обычно ставлю в первую очередь моды на улучшение визуальной части, а остальное уж если найдётся хорошее. Например, мод на Джулана для Морровинда или Иниго для Скайрима. Недавно, вон, в Эндарал для Ская играл. Надо будет потом продолжить.
Касательно частей, мне в плане атмосферы и сюжета больше нарвится Морровинд, а вот геймплейно лучше прочих будет Скайрим (хотя некоторых фич и не хватает). Обливион был так себе. До Скайрима он ещё мог выделиться несколько более удачным подходом к игромехану чем Морровинд, но не сейчас. А сюжетно там неплохи разве что аддон с островами и ветка ТБ.
К слову, раз уж зашла речь о модах для Скайрима, не могу не поделиться замечательнейшим циклом видео.